Réactivité géomicrobiologique des matériaux et minéraux ferrifères : impact sur la sureté d'un stockage de déchets radioactifs en milieux argileux, Geomicrobiological reactivity of iron materials : impact on geological disposal of radioactive wastes
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Thèse soutenue le 09 décembre 2010: Nancy 1
Cette thèse s'est attachée à décrire le concept dynamique d'une activité microbiologique viable et durable en conditions de stockage géologique profond et à évaluer son impact sur les propriétés de confinement et les composants du stockage. Ainsi, dans cette étude, un modèle bactérien basé sur la ferriréduction a été choisi pour ses critères de viabilité dans le système et sa capacité à altérer les matériaux dans les conditions du stockage. Les principaux résultats de ce travail de thèse ont permis de démontrer la capacité du milieu à supporter l'activité bactérienne ferriréductrice et les conditions de son développement dans les environnements argileux profonds. Il a été clairement montré la biodisponibilité du Fe(III) structural des matériaux argileux et des oxydes de fer produits lors des processus de corrosion métallique. Dans ce système, la corrosion paraît être un facteur positif pour les activités bactériennes notamment en produisant une source énergétique, l'hydrogène. Les activités bactériennes ferriréductrices peuvent entraîner une reprise de la corrosion métallique via la consommation des oxydes de fer de la couche passivante. La conséquence directe pourrait être une diminution de la durée de vie des enveloppes métalliques de colisage. Dans le cas des matériaux argileux ferrifères, les conséquences d'une telle activité sont telles qu'elles peuvent avoir un impact sur l'ensemble de l'édifice poreux que ce soit en termes de réactivité chimique des matériaux ou de comportement physique de la barrière argileuse. Un des résultats les plus marquants est la cristallisation de nouvelles phases argileuses à des températures très basses, inférieures à 40°C, témoignant de l'influence considérable de l'activité microbienne anaérobie dans les transformations minéralogiques des minéraux argileux. De plus, il faut noter que ces expériences ont permis de visualiser pour la première fois un mécanisme de respiration bactérienne à distance via une extension de la disponibilité d'éléments essentiels, ici le Fe3+. En conclusion, ces résultats ont clairement démontré l'impact du facteur microbiologique sur la réactivité des matériaux argileux et métalliques tout en s'appuyant sur des paramètres de contrôle de l'activité bactérienne. La pertinence de la prise en compte de ces activités microbiologiques dans le cas des évaluations de sûreté d'un stockage est ainsi établie.
-Activité bactérienne ferri-réductrice
-Environnement argileux
-Biocorrosion
-Hydrogène
-Stockage géologique des déchets radioactifs
This thesis sought to describe the dynamic concept of a viable and sustainable microbiological activity under deep geological disposal conditions and to assess its impact on containment properties and storage components. Thus, in this study, a model based on the bacterial ferric reduction was chosen for its sustainability criteria in the system and its ability to alter the materials in storage conditions. The main results of this work demonstrated the capability of the environment to stand the iron-reducing bacterial activity and the conditions of its development in the deep clay environments. The bio-availability of structural Fe (III) in clay minerals and iron oxides produced during the process of metal corrosion was clearly demonstrated. In this system, the corrosion appears to be a positive factor on bacterial activities by producing an energy source, hydrogen. The iron-reducing bacterial activities can lead to a resumption of metallic corrosion through the consumption of iron oxides in the passive film. The direct consequence would be a reduction of the lifetime of metal containers. In the case of ferric clay minerals, the consequences of such an activity are such that they can have an impact on the overall porous structure both in terms of chemical reactivity of the materials or physical behavior of the clayey barrier. One of the most significant results is the crystallization of new clay phases at very low temperatures, below 40°C, highlighting the influence of the anaerobic microbial activity in the mineralogical transformations of clay minerals. Furthermore, these experiments also allowed to visualize, for the first time, a mechanism of bacterial respiration at distance, this increases the field of the availability of essential elements as Fe3+ for bacterial growth in extreme environment. In conclusion, these results clearly showed the impact of the microbiological factor on the reactivity of clay and metal minerals, while relying on control parameters on bacterial activity. The relevance of taking into account these microbiological activities in the case of safety assessments of a repository is then established.
-Iron-Reducing Bacteria
-Clayey minerals
-Biocorrosion
-Hydrogen
-Deep geological waste disposal
Source: http://www.theses.fr/2010NAN10139/document
AVERTISSEMENT
Ce document est le fruit d'un long travail approuvé par le
jury de soutenance et mis à disposition de l'ensemble de la
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Il est soumis à la propriété intellectuelle de l'auteur. Ceci
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THESE
Présentée pour l’obtention du titre de
Docteur de l’Université de Nancy-Henri Poincaré
en Géoscience
par Loïc Esnault
Ecole doctorale : Ressources Procédés Produits Environnement
Réactivité géomicrobiologique des matériaux et minéraux
ferrifères : conséquences sur l’évolution à long terme des
matériaux d’un stockage de déchets radioactifs en milieu
argileux
Soutenue publiquement le 09 Décembre 2010
Composition du jury :
Oleg POKROVSKY Rapporteur
François GUYOT Rapporteur
Jean-Claude BLOCK Président
Frédéric VILLIERAS Examinateur
Guillaume MORIN Examinateur
Delphine PELLEGRINI Examinateur
Michel JULLIEN Encadrant CEA
Marie LIBERT Directrice de thèse
Christian MUSTIN Co-directeur de thèse
THESE
Présentée pour l’obtention du titre de
Docteur de l’Université de Nancy-Henri Poincaré
en Géoscience
par Loïc Esnault
Ecole doctorale : Ressources Procédés Produits Environnement
Réactivité géomicrobiologique des matériaux et minéraux
ferrifères : conséquences sur l’évolution à long terme des
matériaux d’un stockage de déchets radioactifs en milieu
argileux
Soutenue publiquement le 09 Décembre 2010
Composition du jury :
Oleg POKROVSKY Rapporteur
François GUYOT Rapporteur
Jean-Claude BLOCK Président
Frédéric VILLIERAS Examinateur
Guillaume MORIN Examinateur
Delphine PELLEGRINI Examinateur
Michel JULLIEN Encadrant CEA
Marie LIBERT Directrice de thèse
Christian MUSTIN Co-directeur de thèse Remerciements
Je tiens d’abord à remercier comme il se doit mes deux directeurs de thèse Marie Libert
(CEA) et Christian Mustin (UHP Nancy), pour avoir accepté de diriger ce travail. Je vous
remercie aussi de m’avoir ouvert les portes de la géomicrobiologie et fait partager vos
expériences. Merci Marie, pour ta confiance lors de ma participation à des programmes de
recherche tels que « GDR FORPRO » ou « GNR PARIS », ainsi que ton soutien dans la
réalisation de cette thèse. Merci à toi Christian, pour tes idées, ta motivation, ainsi que ta
grande curiosité et culture scientifique qui m’ont été très bénéfiques. Je n’oublierai pas non
plus nos discussions philosophiques sur les mécanismes à l’origine de la vie sur Terre, qui je
l’espère, seront un jour démontrées….
Je tiens aussi à remercier Michel Jullien, qui a été pour moi bien plus qu’un encadrant
de thèse CEA, mais un ami de confiance. Merci d’avoir été l’instigateur de ce projet et de
m’avoir fait découvrir ta passion pour la géologie et plus particulièrement sur le monde
« vivant » des argiles. J’ai apprécié les discussions très riches sur ces sujets « border line »
ainsi que ta patience afin de répondre à toutes mes sollicitations, même dans les moments les
plus « Caipirinharisé ».
Je remercie aussi l’IRSN (Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire) pour avoir
financé mes travaux de recherche. Je tiens à remercier tout particulièrement Delphine
Pelligrini et François Marsal de m’avoir accueilli dans ce programme de recherche
exploratoire ainsi que de leurs visions sur la sûreté des stockages.
Je remercie également toutes les personnalités qui ont bien voulu participer à mon jury.
J’exprime ma reconnaissance envers Messieurs Oleg Pokrovsky et François Guyot,
respectivement professeurs à l’Université Paul Sabatier de Toulouse et à l’Université de Paris
VII. Ils m’ont fait l’honneur d’être les rapporteurs de ma thèse. Je remercie également
Messieurs Jean-Claude Block, professeur et directeur du LCPME à Nancy, Fréderic Villieras
directeur de recherche au LEM à Nancy et Guillaume Morin, directeur de recherche à
l’IMPMC à Paris, pour avoir été mes examinateurs.
Je rends hommage aussi à toutes les personnes que j’ai pu encadrer dans leurs stages et
qui m’ont aidées, dans la mise en œuvre de mes expériences : Laurence, Olivier, Aurélien,
Jiajia et Floriane, ce travail est aussi le vôtre.
De plus, je remercie Daniel Borschneck (CEREGE), Mustapha Abdelmoula (LCPME),
Hervé Marmier et Géraldine Kitzinger (LIMOS) et Laurent Cournac (IBEB) pour leur aide
dans la caractérisation des échantillons.
Je voudrais maintenant remercier mon laboratoire, le LMTE qui m’a accueilli pendant
mes trois années de thèse au CEA Cadarache. Avec, tout d’abord, un merci chaleureux à ma
collègue et amie de bureau: Laureline qui m’a supportée (le contraire aussi…) pendant ces
trois années. Pleins d’anecdotes qui resteront, je l’espère, dans ce mythique bureau !!!
Un grand merci à tous mes collègues de travail rencontrés dans ce laboratoire ou à
Cadarache, devenus au cours de ces années des précieux amis: Anthony (polyglotte à ses
heures perdues mais surtout « accro » au CO2), Sabine (hydrogéologue mais aussi alpiniste le
dimanche), Amandine (la présidente de l’ASTHEC) et Mathieu (le meilleur buteur en activité
des mercenaires).
Un grand merci aussi à Olivier et Jean-Eric pour nos discussions et vos conseils avisés,
(on garde le contact). Merci aussi à toute l’équipe du labo, Régine, Michel, Guy, Claudine et
Joël avec une spéciale dédicace à Pinpin (JCP pour les Mercenaires….). Enfin un merci à tous
ème maman du labo), Franck (accro au vélo), les collègues du LMTE, entre autres Odile (la 2
Ingmar et Véro, Pascal, Christophe, Pierre, Yves, Valérie, Jocelyne… et une dernière
dédicace d’avenir avec le brésil : Vivi, Marta et Rebeca !!!
« La science restera toujours la satisfaction du plus haut désir de notre nature, la curiosité ;
elle fournira à l'homme le seul moyen qu'il ait pour améliorer »so n sort.
[ Ernest Renan ] - Extrait de L'Avenir de la science
1
2 TABLE DES MATIERES
TABLE DES MATIERES
T ABLE DES M ATIERES ....................................................................... 3
T ABLE DES FIGURES ......................................................................... 7
T ABLE AUX ........................................................................................ 9
INTRODUCTION ............................................................................... 11
CH APITRE I : OBJECTIFS ET CONTEXTE DE L’ETUDE ........................ 13
1. CONTEXTE DU STOCKAGE GEOLOGIQUE ARGILEUX ..................... 13
1.1. OBJECTIFS ET FINALITE DU STOCKAGE : LES ENJEUX ........................................................ 13
1.2. GEOMETRIE ET SPECIFICITES DES SYSTEMES PROFONDS : LES CONCEPTS, LES MATERIAUX
ET LE MILIEU GEOLOGIQUE .............................................................................................. 14
1.3. CONCEPT ET ORGANISATION DES ALVEOLES .................................................................... 16
1.4. POSITIONNEMENT DE LA PROBLEMATIQUE « ACTIVITE MICROBIENNE » EN STOCKAGE
PROFOND. ...................................................................................................................... 16
2. RE ACTIVITE DES M ATERIAUX ...................................................... 18
2.1. LES BARRIERES ARGILEUSES : PROCESSUS DE FORMATION, PHASES ET ELEMENTS CIBLES
REACTIFS ....................................................................................................................... 18
