Réactivité expérimentale au CO2 de roches d'une couverture argileuse et d'un réservoir carbonaté du bassin de Paris, Experimental reactivity with CO2 of clayed caprock and carbonate reservoir of the Paris basin

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Institut National Polytechnique de Lorraine
Ecole Doctorale Sciences et Ingénierie des Ressources,
Procédés, Produits et Environnement (RP2E)


G2R LEM
UMR 7566 UMR 7569

Thèse
présentée pour l’obtention du titre de
Docteur de l’INPL
en Géosciences
par Gaëtan HUBERT


Réactivité expérimentale au CO de roches 2
d’une couverture argileuse et d’un réservoir
carbonaté du bassin de Paris.


Soutenance publique le 23 janvier 2009

Membres du jury :
Rapporteurs M. Olivier VIDAL Directeur de Recherche CNRS, L.G.C.A., Grenoble
M. Bertrand FRITZ Directeur de Recherche CNRS, C.G.S., Strasbourg

Examinateurs M. Jordi BRUNO Professeur, AmphosXXI, Valldoreix, Espagne
M. Michel JULLIEN Chef de projets, C.E.A., Cadarache
me M Agnès VINSOTIngénieur, A.N.D.R.A., Bure

Directeur de thèse M. Jacques PIRONON Directeur de Recherche CNRS, G2R, Nancy Université
Co-directeursFrédéric VILLIERAS Directeur de Recherche CNRS, L.E.M., Nancy Université
me Judith SAUSSE Maître de conférences, G2R, Nancy Université

InvitéMarc FLEURY Ingénieur réservoir, I.F.P., Rueil-Malmaison

Laboratoire de Géologie et Gestion des Ressources Minérales et Energétiques
Faculté des Sciences & Techniques – 54500 Vandœuvre-lès-Nancy Remerciements


Mes premiers remerciements s’adressent à Messieurs Olivier Vidal, Directeur de
Recherche CNRS au LGCA de Grenoble et Bertrand Fritz, Directeur de Recherche
CNRS au CGS de Strasbourg pour avoir accepté de juger ce travail. Je remercie
aussi les membres du jury, Monsieur Jordi Bruno, Professeur de l’Université
Polytechnique de Catalogne, Monsieur Michel Jullien, Chef de projets au CEA de
Cadarache, Madame Agnès Vinsot, Ingénieur ANDRA au Laboratoire de Recherche
Souterrain de Bure et Monsieur Marc Fleury, Ingénieur de l’IFP à Rueil-Malmaison et
porteur du projet ANR-Géocarbone Intégrité.
Le financement de cette thèse a été accordé par l’INPL dans le cadre du projet
IMAGES (Innovations pour la maîtrise des gaz à effet de serre) et a bénéficié pour
partie d’un soutien de l’ANR Géocarbone. Je remercie l’ANDRA pour la mise à
disposition des échantillons de Bure dans le cadre du projet IMAGES.
Je tiens à remercier Monsieur Michel Cathelineau de m’avoir accueilli durant ces
trois années de thèse au sein de l’UMR 7566 G2R (CNRS, Nancy Université et
CREGU). Je souhaite aussi adresser mes sincères remerciements à mes directeurs
de thèse, à commencer par Jacques Pironon, Directeur de Recherche au CNRS pour
m’avoir offert l’occasion de réaliser ce travail et pour sa compréhension et son
soutien tout au long de cette thèse, Frédéric Villieras, Directeur de Recherche au
CNRS, pour son accueil et sa disponibilité au sein de l’UMR 7569 LEM et enfin
Judith Sausse, Maître de Conférences de l’Université Henry Poincaré, pour son
investissement et son aide précieuse sur le travail réalisé en microscopie confocale.
Mes remerciements s’adressent aussi à tous ceux qui ont participé de loin ou de
près à cette thèse, à commencer par toutes les équipes qui ont collaboré aux projets
ANR Géocarbone Intégrité et Injectivité et plus particulièrement Olivier Bildstein et
Anthony Crédoz du CEA, Eric Lasseur et Yves-Michel Le Nindre du BRGM, Eric
Kohler de l’IFP ainsi que le personnel de la carothèque de GDF. Je remercie
particulièrement Régine Ruck pour sa disponibilité et sa compétence dans le
domaine des argiles et Angélina Razafitianamaharavo du LEM pour sa patience et
3 sa compétence dans l’étude texturale des matériaux. Je tiens aussi à remercier les
personnes qui ont participé à l’étude analytique en espérant n’oublier personne :
Vincent Huault, Cédric Demeurie, Jaafar Ghambaja, Alain Kholer, Johann Ravaux,
Ghouti Medjahdi, Isabelle Bihannic, Chantal Peiffert, Thérèse Lhomme… Je remercie
aussi les personnes qui ont participé à la réalisation technique des expérimentations,
Alain Rouillier, Aurélien Randi, Gilles Bessaque, German Montes-Hernandez pour les
montmorillonites et Jérôme Sterpenich pour les oolithes.
Comment ne pas saluer mon très cher collègue de bureau Erwan Perfetti, le
vicomte, qui même rendu dans les beaux quartiers de Rueil a su se rendre disponible
pour ma thèse. Dehors ! Enfin on se comprend… Un merci tout particulier à
Stéphane Renard, le freeborder de la team CO , que j’ai sollicité tant de fois pour 2
CHESS ou pour le remplissage et le perçage des capsules d’or !
Il va de soit que je remercie tous les membres du laboratoire du G2R, Marie-
Christine Boiron, Laurent Richard, Pierre Schumacher, Roland Mairet, Jean
Dubessy, Cécile Fabre, Christian Hibsch, Anne-Sylvie André, Olivier Vanderhaeghe,
Christine Léonard, Patrick Lagrange, Micheline Hanzo, Marie-Camille Caumon,
Bernard Lathuiliere et j’en oublie, ainsi que tous les thésards anciens et actuels,
Anne-Laure et Aurélie mes collègues de bureau, Jérémy, les Oliviers, les Juliens,
Luc, Isabelle, Vincent, Antonin, Michaël, Karine, Appoline… la liste est trop longue !
Enfin je remercie toute ma famille et plus particulièrement mes parents Christian
et Josiane ainsi que mes frères Ludovic et Romain qui m’ont soutenu même si la
distance n’aide pas, ma chérie Audrey et mes beaux-parents qui ont su me
chouchouter et me faire découvrir la Lorraine, mes cousins Sébastien (RDV chez
Victor !) et Damien, mes amis bretons pour les moments d’évasion pendant les
vacances, je pense particulièrement à mon meilleur ami Erwan (RDV aussi chez
Victor pour un billard), Florence, Bénédicte, Antoine, Yann et Aline qui auront trouvé
le temps de donner une petite sœur à Kyliann, la petite Thaïs, ainsi qu’à tous mes
amis nâhbe de la Moselle : Baha, Night, Djey, et du reste de la France : Neorr,
Caliope, Lameth, Kéké, Julien...
4 Résumé


Réactivité expérimentale au CO de roches d’une couverture argileuse et d’un réservoir 2
carbonaté du bassin de Paris.

La séquestration géologique du CO est l’une des meilleures solutions envisageable pour 2
réduire les rejets des gaz à effet de serre (dont le CO ) dans l’atmosphère si et seulement si l’intégrité 2
de la couverture du réservoir est préservée sur des centaines ou des milliers d’années. Des
simulations expérimentales en batch ont été réalisées afin d’observer la réactivité d’une roche de
couverture argileuse et d’une roche réservoir carbonatée en présence de CO à 80°C et 150°C pour 2
une pression de 150 bar avec une eau équilibrée. Le protocole analytique mis en place a permis de
comparer les roches avant et après expérimentation concluant à une réactivité très faible, centrée sur
l’aluminium au niveau des phyllosilicates et sur une possible recristallisation des carbonates (calcite et
dolomite). Les analyses texturales montrent que le CO n’a pas d’incidence sur les propriétés 2
d’adsorption et sur la surface spécifique. Des simulations expérimentales ont été menées sur des
minéraux de références représentatifs des roches de couvertures (montmorillonite-Ca et chlorite-Mg)
à 150°C avec et sans CO . Les montmorillonites calciques en présence de CO pendant 6 mois 2 2