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Ecole doctorale Sciences et Ingénierie : Matériaux Modélisation Environnement
Thèse de Doctorat
présentée à l’Université PARIS XII – Val de Marne
pour l’obtention du grade de Docteur en Sciences
Spécialité : Sciences de l’univers et de l’environnement
par
Joelle BECHARA
Impact de la mousson sur la chimie
photooxydante en Afrique de l’Ouest
Soutenance prévue le 4 décembre 2009 devant le jury composé de :
M. Gérard ANCELLET RAPPORTEUR
M. Bernard BONSANG RAPPORTEUR
M. Bernard AUMONT EXAMINATEUR
M. Joost DE GOUW EXAMINATEUR
me M Céline MARI EXAMINATRICE
me M Agnès BORBON CoDIRECTRICE DE THESE
M. Pascal PERROS DIRECTEUR DE THESE
Résumé
Le changement climatique est relié à l’évolution de la composition chimique de l’atmosphère et de sa
capacité oxydante, impliquant le système COVNOyHOxO . La troposphère tropicale, de l’Afrique de 3
l’Ouest en particulier, joue un rôle critique sur la composition atmosphérique globale pour trois raisons
majeures : (1) l’existence d’importantes sources de précurseurs d’espèces photooxydantes, (2) une
photochimie active, (3) une activité convective intense en période de mousson. Pour évaluer son rôle, il
est nécessaire de bien caractériser ces différents processus et leur interaction. Cette question est au
cœur du programme international AMMA (Analyse Multidisciplinaire de la Mousson Africaine) dans
lequel s’inscrit cette thèse.
Ce travail a pour objectif de caractériser et d’évaluer l’impact de la convection nuageuse profonde sur
la chimie photooxydante de la troposphère libre en Afrique de l’Ouest, en particulier pour les composés
organiques volatils (COV), qui sont d’importants précurseurs d’ozone. Ce travail s’appuie sur les
données physicochimiques recueillies sur les deux avions de recherche français au cours de la
campagne d’observation intensive de l’été 2006 de AMMA.
Afin de compléter le dispositif instrumental embarqué, une nouvelle instrumentation de mesure
indirecte des COV a été d’abord développée. Puis, l’utilisation de traceurs physicochimiques et la mise
en place d’outils diagnostiques appliqués aux COV (profils verticaux de concentrations, rapport de
concentration de COV ad hoc, horloge photochimique, réactivité totale visàvis de OH) ont montré
que la convection profonde assure un transport vertical rapide et efficace des espèces gazeuses réactives
émises près de la surface vers la haute troposphère. Enfin, un modèle photochimique de boîte 0D a
permis de renseigner l’évolution de la composition chimique des masses d’air postconvectives. Les
simulations montrent que les espèces transportées par la convection participent activement à la chimie
et conduisent à une production nette et significative d’ozone dans la haute troposphère. La sensibilité
de la production d’ozone aux précurseurs gazeux (COV et NOx) a été également évaluée.
Mots clés : convection nuageuse profonde, composés organiques volatils, mesures aéroportées, AMMA,
régions tropicales, haute troposphère, chimie atmosphérique, pollution photooxydante
Abstract
Recent climatic change is tightly linked to the evolution of the chemical composition of the atmosphere
and its oxidizing capacity through VOCNOyHOxO system. The tropical troposphere, in particular 3
of West Africa, plays a major role in the global atmospheric composition for three major reasons: (1)
the existence of important ozone precursor sources, (2) an active photochemistry, (3) an intense
convective activity during the monsoon period. To evaluate its role, it is necessary to characterize
these processes and their interactions. This is one of the main objectives of the AMMA (African
Monsoon Multidisciplinary Analyzes) international program. The present work goes through the frame
of AMMA. Its main objective is to characterize and evaluate deep convection impact on the upper
troposphere chemistry of West Africa, in particular for volatile organic compounds (VOC). This work
is based on the data collected on the two French research aircrafts during the special observation
period of AMMA in summer 2006.
In order to enhance the instrumental device deployed onboard, a new offline instrumentation for
nonmethane hydrocarbons (NMHC) measurement was developed. Then, various physical and
chemical tracers and several diagnostic tools applied to VOC data (vertical profiles, concentration
ratios, photochemical clock, OH reactivity) showed that deep convection provides a fast and effective
vertical transfer of reactive species emitted near the surface to the upper troposphere. At last, a
photochemical box model 0D was used to simulate the chemical evolution of the composition of post
convective air masses. Simulations showed that reactive species transported by deep convection
participate actively to the upper troposphere chemistry and lead to a significant and net ozone
production. Ozone production sensitivity to VOC and NOx was also evaluated in the model.
Keywords: deep convection, volatile organic compounds, airborne measurements, AMMA, tropical
regions, upper troposphere, atmospheric chemistry, photochemistry
Table des matières
i Table des matières
ii Table des matières
Introduction générale............................................................................................................1
Partie I Contexte scientifique...............................................................................................7
1. Physico-chimie troposphérique......................................................................................9
1.1. Dynamique troposphérique......................................................................................................9
1.1.1. Structure de l’atmosphère........................................................................................9
1.1.1.1. Basse troposphère.....................................................................................................10
1.1.1.2. Troposphère libre .....................................................................................................10
1.1.1.3. Haute troposphère ....................................................................................................10
1.1.2. Circulation atmosphérique générale.....................................................................11
1.2. Composition chimique de la troposphère...............................................................................12
1.2.1. Déterminants de la composition chimique troposphérique .............................12
1.2.1.1. Emissions..................................................................................................................12
1.2.1.2. Transformations chimiques ......................................................................................13
1.2.1.3. Transport atmosphérique .........................................................................................13
1.2.2. La chimie troposphérique .......................................................................................15
1.2.2.1. Le système COVNOxHOxO ................................................................................15 3
1.2.2.2. Régimes de production d’ozone................................................................................17
1.2.2.3. Temps de vie atmosphérique....................................................................................18
1.2.3. Distribution des principaux constituants troposphériques..............................19
1.2.3.1. Radical OH...............................................................................................................19
1.2.3.2. Ozone........................................................................................................................20
1.2.3.3. Oxydes d’azote .........................................................................................................22
1.2.3.4. Composés organiques volatils...................................................................................22
1.2.3.5. Monoxyde de carbone...............................................................................................25
1.3. Conclusions............................................................................................................................26
2. Les régions tropicales ..................................................................................................27
2.1. Sensibilité des régions tropicales ...................................................................