élèments des terres rares

[LES ELEMENTS DES IONS ET TERRES RARES] 05 avril 2013





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Introduction
Dans ce document dévoué à une recherche systématique d’atomes et d’ions lanthanides (série des
lanthanides dans le TP) ; deux méthodes expérimentales ont été considérées : l’usage de l’anneau de
stockage d’ions lourds combiné à un laser examinant les populations de même niveaux. Ainsi que la
technique laserinduced fluorescence (LIF) basée sur l’excitation des matières des plasmas par le
laser. Ces deux approches expérimentales ont été argumentées par des calculs techniques (Avec la
méthode Hartree-Fock Relativiste « HFR » [15, 16]) utile pour fournir les fractions de branchements
quand les données expérimentales ne sont pas disponibles.
Pour les états métastables, les durées de vie peuvent varier des millisecondes aux années (dans le
vide ordinaire), la fréquence des collisions des atomes voisins ou des molécules voisines est très
grande comparé aux taux de déchéances radiatives des transitions interdites. Ces dernières années,
deux majeurs exploits techniques ont rendues possible à des mesures durables des niveaux
métastables dans le laboratoire : par les approches de pièges à ions ou par les anneaux de stockages
d’ions. Nous considèrerons des mesures de durées de vie exécutées l’université de Stockholm (the
cryring) par le professeur S.MANNERVIK et son équipe [1, 2, 3, 8, 11].
AVANTAGES DE LA METHODE DES ANNEAUX DE STOCKAGES DES IONS (the cryring) [LES ELEMENTS DES IONS ET TERRES RARES] 05 avril 2013

 La mesure des longues durées de vie (jusqu'à plusieurs dizaine de secondes) est possible.
 La technique donne l'accès aux états métastables bas, lesquels sont fréquemment
importants dans l'astrophysique.
 De telles durées de vie sont une épreuve exacte des modèles théoriques parce qu'elles sont
très sensibles aux effets d'interaction des petites configurations.
 L'exactitude obtenue est “haut” (atteint typiquement 1%).
 Il y a une possibilité que le laser examine les populations des niveaux d’énergies, car dans
cette technique, une transition permise est induite par les métastables qui nivellent le niveau
supérieur. Ce niveau supérieur, dont la durée de vie est généralement de quelques
nanosecondes (ns), tombera en décadence en dessous des métastables ou à un autre niveau
plus bas; l’intensité de déchéance de la fluorescence est proportionnel à la population du
niveau des métastables.
Les mesures faites au CRYRING ont été largement discuté dans une révision récente [8, 9].
Parmi les difficultés rencontrées en utilisant cette technique, mentionnons:
 L'usage d'un appareil expérimental extrêmement sophistiqué exige la présence d'une
équipe technique très qualifiée et une planification à long terme des expériences.
 Un nombre limité de niveaux est accessible à travers cette technique qui exige des
dimensions prenantes.
 Quelques corrections spécifiques, comme ceux associés au repeuplement effectué, a besoin
d'être pris en compte.
Dans la structure d'une collaboration bien établie entre les universités de Stockholm, de Liège et de
Mons, les mesures obtenues par le CRYRING ont été appliquées bien avant avec succès sur le La II et
le Nd II.
 Dans le cas de l’état métastable (a) 1G4 et (b) 1D2 de LaII, les mesures expérimentales des
durées de vie sont respectivement ζ = 5.2 ± 0.2 s et 2.1 ± 0.3 s. Les valeurs théoriques
obtenues à partir de la méthode HFR, y compris les effets de polarisation de cœur, sont
5.09 et 2.18 s, sont en accord avec l’expérience.
 Dans le cas du Nd II, les mesures ont été exécutées pour quelques états métastables de la
configuration 4f4(5I)5d (des termes 6G, 6I et 6K).
Les résultats préliminaires indiquent que la théorie et l’expérience sont en accord. La
deuxième technique, utilisée largement dans le contexte pour la mesures de la durée de vie
des lanthanides en temps-résolu, est la méthode LIF.
Ces dernières années, cette méthode a été adoptée par plusieurs groupes de recherche
partout dans le monde: en particulier l'équipe de l'Université de Wisconsin aux USA (J.
Lawler et collègues) et le groupe du Lund Centre Laser en Suède (S. Svanberg et collègues)
[14, 16, 37].
Par rapport aux caractéristiques principales de cette technique, il se doit d’accentuer sur:
 L'excitation sélective permet d’éviter les problèmes de cascade inhérente dans quelques
approches expérimentales et exige des corrections ad hoc. [LES ELEMENTS DES IONS ET TERRES RARES] 05 avril 2013

 Beaucoup de niveaux sont accessible à travers l'usage des différents régimes d'excitation et
différents teintures de lasers (un photon-un pas, un photon-deux pas, excitation de deux
photons).
 Les différentes étapes de l'ionisation qui peuvent être considérées sont produites dans des
plasmas induit par le laser (neutre, ionisé séparément, doublement ionisé et égalise trois fois
ionisé).
 Une large gamme de valeurs est accessible (aligner, en gros de 1 ns de plusieurs centaines
de nanosecondes).
 Plusieurs mesures de durée de vie peuvent être exécutées avec une exactitude de quelques
pourcents.
 Cependant, les durées de vie expérimentales doivent être combinées avec les fractions de
branchement observés ou calculés.
Comme un exemple spécifique des résultats obtenus avec cette technique, nous permet de
mentionner ici quelques valeurs numériques récentes dans le cas du Nd Ι. Pour les niveaux d’énergies
-118741.337, 20300.875, 22367.268, et 22490.970cm , les durées vies mesurées par la LIF sont
respectivement, 83 ± 5, 12.7 ± 1.0, 46 ± 3 et 84 ± 6 ns. Les nouvelles valeurs expérimentales du Nd Ι
consentent bien (dans les barres de l'erreur) avec les résultats antérieurs trouvés par Gorshkov et al
[17]. (C.-à-d. 85 ± 7, 11 ± 1, 45 ± 3 et 84 ± 7 ns, respectivement) qui utilise une impulsion d’électrons
différée par la méthode de la coïncidence et par celle de Marek et Stahnke [18] pour les deux
premiers niveaux (c.-à-d. 77.4 ± 5.4 et 11.8 ± 0.8 ns), qui ont utilisé une technique de coïncidence et
excitation différée du laser.
Avances et difficultés en théorie
Le choix d'une méthode théorique pour le calcul des probabilités de transition dans des ions lourds
(comme ceux du groupe de lanthanide) est compliqué pour le cas des approches ab initio par un fort
écroulement de l’orbital 4f qui a lieu dans lanthane et observé le long du groupe entier par un grand
nombre de niveaux qui surviennent des configurations qui entrainent l’ouverte de la couche 4f.
L’Interaction de configuration (CI en anglais) et les effets relativistes sont attendus sont importants
dans les atomes lourds ou les ions. De plus, dans le cas d'approches semi-empiriques, le manque des
niveaux d'énergies expérimentaux fiables pour beaucoup de configurations basses sont
vraisemblablement interprétées par les procédures appropriées de moindres carrés illusoires. C'est
par conséquent extrêmement difficile de décrire la structure électronique de façon réaliste.
De plus, le choix d'une méthode théorique est guidé par les considérations générales suivantes:
 Les approches Monoconfigurationnelles (tel que l’approximation de Coulomb) est
inadéquat parce que le CI n’est pas négligé.
 les calculs non-relativistes Ab Initio devraient