Effets de la température et de la corrosion radiolytique sur le comportement du chlore dans le graphite nucléaire : conséquences pour le stockage des graphites irradiés des réacteurs UNGG, Temperature and radiolytic corrosion effects on the chlorine behaviour in nuclear graphite : consequences for the disposabl of irradiated graphite from UNGG reactors
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Thèse soutenue le 01 octobre 2010: Lyon 1
Ce travail se situe dans le cadre des études sur la gestion des déchets graphites des centrales nucléaires Uranium Naturel Graphite Gaz (UNGG) de première génération. Leur fonctionnement a généré 23000 tonnes de déchets graphites pour lesquels la loi du 28 juin 2006 prévoit un stockage dédié. La gestion à long terme de ces déchets nécessite de prendre en compte deux radionucléides principaux : le ^14C et le ^36Cl, principaux contributeurs de dose sur le long terme. Afin de consolider les données sur l'inventaire de ces radionucléides et de prévoir leur comportement lors de la resaturation en eau du site de stockage, il est nécessaire de disposer de données liées à leur distribution et à leur spéciation dans le graphite avant stockage. Ce travail a été centré sur l'étude du chlore. Il a eu pour objectif de retracer le comportement du 36Cl dans le graphite nucléaire durant “sa vie” en réacteur et, en particulier d'étudier les effets de la température et de la corrosion radiolytique de manière découplée. Nos résultats permettent de déduire qu'il se produit un relâchement rapide du 36Cl d'environ 20% dès les premières heures de fonctionnement du réacteur. Celui-ci est suivi par un relâchement beaucoup plus lent tout au long de la vie du réacteur. Nous avons identifié la présence de deux fractions distinctes de chlore correspondant à des formes chimiques différentes (n'ayant pas la même stabilité thermique) ou à deux localisations du chlore d'accessibilités différentes. Notre etude montre également que la corrosion radiolytique semble promouvoir le relâchement du chlore et cela quelle que soit la dose d'irradiation. La forme chimique du chlore est majoritairement organique.
-Chlore 36
-Graphite nucléaire
-Déchets nucléaires
-Corrosion radiolytique
-Speciation
-Réacteurs UNGG
This work concerns the dismantling of the UNGG reactor which have produced around 23 000 t of graphite wastes that ave to be disposed of according to the Frenche law of June 206. These wastes contain two long-lived radionuclides (^ 14C and ^36Cl) which are the main long term dose contributors. In order to get information about their inventory and their long term behaviour in case of water ingress into the repository, it is necessary to determine their location and speciation in the irradiated graphite after the reactor shutdown. This work concerns the study of ^36Cl. The main objective is to reproduce its behaviour during reactor operation. For that purpose, we have studied the effects of temperature and radiolytic corrosion indepently. Our results show a rapid release of around 20% ^36Cl during the first hours of reactor operation whereas a much slower release occurs afterwards. We have put in evidence two types of chlorine corresponding to two different chemical forms (of different thermal stabilities) or to two locations (of different accessibilities). We have also shown that the radiolytic corrosion seems to enhance chlorine release, whatever the irradiation dose. Moreover, the major chemical form of chlorine is inorganic.
-Chlorinee 36
-Nuclear graphite
-Nuclear wastes
-Radiolytic corrosion
-Speciation
-UNGG reactors
Source: http://www.theses.fr/2010LYO10177/document
N° d’ordre 177-2010 Année 2010
THESE DE L‘UNIVERSITE DE LYON
Délivrée par
L’UNIVERSITE CLAUDE BERNARD LYON 1
ECOLE DOCTORALE DE PHYSIQUE ET D’ASTROPHYSIQUE
DIPLOME DE DOCTORAT
(arrêté du 7 août 2006)
Spécialité : Physico-Chimie
soutenue publiquement le 01/10/2010
par
Claire-Emilie VAUDEY
Effets de la température et de la corrosion radiolytique
sur le comportement du chlore dans le graphite nucléaire :
conséquences pour le stockage des graphites irradiés
des réacteurs UNGG
Directrice de thèse : N.Moncoffre
Co-Directrice de thèse : N.Toulhoat
JURY : M C.Dujardin............................... Président du jury
M B.Grambow..............................Rapporteur
M E.Balanzat............................... Rapporteur
Mme N.Moncoffre........................Directrice de thèse
Mme N.Toulhoat.......................... Co-Directrice de thèse
M L.Petit.......................................Examinateur
M S.Schumacher.......................... Examinateur
M J-N.Rouzaud.............................Examinateur -P.Bonal...................................Invité
tel-00528691, version 2 - 4 Feb 2011tel-00528691, version 2 - 4 Feb 2011UNIVERSITE CLAUDE BERNARD - LYON 1
Président de l’Université M. le Professeur L. Collet
M. le Professeur J-F. Mornex Vice-président du Conseil Scientifique
M. le Professeur G. Annat Vice-président du Conseil d’Administration
M. le Professeur D. Simon Vice-président du Conseil des Etudes et de la Vie Universitaire
M. G. Gay Secrétaire Général
COMPOSANTES SANTE
Faculté de Médecine Lyon Est – Claude Bernard Directeur : M. le Professeur J. Etienne
Faculté de Médecine Lyon Sud – Charles Mérieux Directeur : M. le Professeur F-N. Gilly
UFR d’Odontologie Directeur : M. le Professeur D. Bourgeois
Institut des Sciences Pharmaceutiques et Biologiques Directeur : M. le Professeur F. Locher
Institut des Sciences et Techniques de Réadaptation Directeur : M. le Professeur Y. Matillon
Département de Biologie Humaine Directeur : M. le Professeur P. Farge
COMPOSANTES ET DEPARTEMENTS
DE SCIENCES ET TECHNOLOGIE
Faculté des Sciences et Technologies Directeur : M. le Professeur F. Gieres
Département Biologie Directeur : M. le Professeur C. Gautier
Département Chimie Biochimie Directeur : Mme le Professeur H. Parrot
Département GEP Directeur : M. N. Siauve
Département Informatique Directeur : M. le Professeur S. Akkouche
Département Mathématiques Directeur : M. le Professeur A. Goldman
Département Mécanique Directeur : M. le Professeur H. Ben Hadid
Département Physique Directeur : Mme S. Fleck
Département Sciences de la Terre Directeur : M. le Professeur P. Hantzpergue
UFR Sciences et Techniques des Activités Physiques et Sportives Directeur : M. C. Collignon
Observatoire de Lyon Directeur : M. B. Guiderdoni
Ecole Polytechnique Universitaire de Lyon 1 Directeur : M. le Professeur J. Lieto
Institut Universitaire de Technologie de Lyon 1 Directeur : M. le Professeur C. Coulet
Institut de Science Financière et d'Assurance Directeur : M. le Professeur J-C. Augros
Institut Universitaire de Formation des Maîtres Directeur : M R. Bernard
tel-00528691, version 2 - 4 Feb 2011tel-00528691, version 2 - 4 Feb 2011Table des matières
TABLE DES MATIERES --------------------------------------------------------------------------------------------------- 3
REMERCIEMENTS --------------------------------------------------------------------------------------------------------- 7
RESUME------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------ 9
INTRODUCTION----------------------------------------------------------------------------------------------------------- 10
CHAPITRE 1 : CONTEXTE DE L’ETUDE -------------------------------------------------------------------------- 11
I Description et fonctionnement des centrales nucléaires Uranium Naturel Graphite Gaz------------------------------ 12
I.1) Historique -----------------------------------------------------------------------------------------------------------------12
I.2) Fonctionnement des réacteurs nucléaires UNGG-------------------------------------------------------------------- 12
I.2).a) Trois éléments principaux---------------------------------------------------------------------------------------- 12
I.2).b) Deux circuits------------------------------------------------------------------------------------------------------- 13
I.2).b).i. Circuit primaire --------------------------------------------------------------------------------------------- 13
I.2).b).ii. Circuit secondaire------------------------------------------------------------------------------------------ 14
I.3) Caractéristiques des réacteurs UNGG--------------------------------------------------------------------------------- 14
I.3).a) Une technologie commune à tous les UNGG ----------------------------------------------------------------- 14
I.3).a).i. Caisson 14
I.3).a).ii. Empilement graphite -------------------------------------------------------------------------------------- 14
I.3).a).iii. Elément combustible ------------------------------------------------------------------------------------- 15
I.3).a).iv. Refroidissement du réacteur ----------------------------------------------------------------------------- 16
I.3).b) Principaux risques d’incidents des UNGG en fonctionnement --------------------------------------------- 16
I.3).b).i. Ruptures de gaines 16
I.3).b).ii. Bouchage de canal----------------------------------------------------------------------------------------- 16
I.3).b).iii. Dégonflage du caisson ----------------------------------------------------------------------------------- 16
I.4) Conclusion ---------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 17
II Classification et filières d’élimination des déchets nucléaires ----------------------------------------------------------- 17
III Gestion du graphite et problématique du chlore 36----------------------------------------------------------------------- 19
IV Positionnement de notre étude----------------------------------------------------------------------------------------------- 22
IV.1) Objectif et intérêt de notre étude 22
IV.2) Démarche générale----------------------------------------------------------------------------------------------------- 22
IV.3) Plan de notre étude 23
CHAPITRE 2 : DESCRIPTION DU GRAPHITE NUCLEAIRE. RAPPELS BIBLIOGRAPHIQUES--- 24
I Le graphite nucléaire------------------------------------------------------------------------------------------------------------ 25
I.1) Généralités ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------25
I.2) Matières premières et synthèse du graphite nucléaire--------------------------------------------------------------- 26
I.2).a) Coke de pétrole---------------------------------------------------------------------------------------------------- 26
I.2).b) Brai------------------------------------------------------------------------------------------------------------------ 27
I.2).c) Additifs ------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 27
I.2).d) Synthèse du graphite nucléaire---------------------------------------------------------------------------------- 27
I.2).d).i. Préparation du produit cru--------------------------------------------------------------------------------- 28
I.2).d).ii. Cuisson------------------------------------------------------------------------------------------------------ 29
I.2).d).iii. Imprégnation----------------------------------------------------------------------------------------------- 29
I.2).d).iv. Graphitation------------------------------------------------------------------------------------------------ 29
I.2).e) Evolution de la structure du carbone au cours de la cuisson et de la graphitation------------------------ 29
I.3) Propriétés du graphite nucléaire---------------------------------------------------------------------------------------- 30
I.3).a) Propriétés du graphite -------------------------------------------------------------------------------------------- 30
I.3).a).i. Graphite nucléaire et graphite d’aciérie------------------------------------------------------------------ 30
I.3).a).ii. Caractéristiques du graphite nucléaire ------------------------------------------------------------------ 31
I.3).b) Nature des graphites nucléaires utilisés dans les réacteurs UNGG----------------------------------------- 35
I.4) Evolution du graphite nucléaire au cours du fonctionnement du réacteur---------------------------------------- 36
I.4).a) Effets de l’irradiation neutronique ------------
