THESE

N° d'ordre: 212-2001 Année 2001 THESE présentée devant l'UNIVERSITE CLAUDE BERNARD – LYON I pour l'obtention du DIPLOME DE DOCTORAT (arrêté du 30 mars 1992) présentée et soutenue publiquement le 30 novembre 2001 par Didier MONDELAIN LIDAR LINEAIRE ET NON LINEAIRE DANS L’INFRAROUGE MOYEN Jury: F. SALIN, Président D. BOUCHER, Rapporteur L. WÖSTE, Rapporteur J.P. POCHOLLE P. RAIROUX J.P. WOLF, Directeur de thèseMerci à tous Je désire tout d'abord remercier Jean-Pierre pour sa disponibilité durant ces trois années de thèse. Merci aussi pour tes conseils et tes idées qui m'ont permis de faire avancer certaines expériences. Merci à D. Boucher, L. Woeste, F. Salin et J.P. Pocholle, d'avoir accepté d'être membre de mon jury, malgré leurs nombreuses occupations. Un merci tout particulier à Ludger Woeste pour avoir réservé de longue date le 26 octobre dans son agenda et à Patrick Rairoux avec qui je vais enfin pouvoir travailler. Je souhaite aussi remercier Michel Broyer pour m'avoir accueilli au LASIM pour ma thèse mais aussi lors de mes différents stages de magistère. Merci à Jérôme, qui, il y a très longtemps de cela m'avait pris comme stagiaire de magistère pour piéger des aérosols dans une balle de ping-pong puis, évolution oblige, dans une boule de pétanque en plastique. Merci aussi de m'avoir fourni gratuitement "Libé" lors des semaines de Manip à Palaiseaux et à Iéna. Merci à Jin, pour son enthousiasme lors des manips; à Véronique pour avoir accepté de jouer de la flûte traversière pour l'un des moments les plus importants de ma vie. Merci aussi à Catherine et à Nicolas qui ont désespérément essayé de me mettre à l'alcool. Merci à Estelle pour ses nombreux commentaires sur mon manuscrit et à Marie-Ange pour ses bons conseils pour les dossiers d'ATER notamment. De grands merci à Alexandre, parti travaillé à la COPARLY et qui s'est rappelé à notre bon souvenir en plaçant un sodar à un endroit stratégique du campus pour que tout le monde puisse bien l'entendre. Merci à Emeric pour sa bonne humeur et pour ses blagues, le plus souvent très drôles et à Brigitte qui m'a initié au réglage des OPO pendant les premiers mois de ma thèse. Merci aussi à Sylvain pour son aide le jour de la soutenance et bon courage pour la suite… Je tiens aussi à remercier Marc N., qui a toujours réalisé à la perfection les pièces que je lui demandais. Merci de nouveau à Marc N., à Michel et à Marc B. pour s'être investi dans la construction d'un magnifique laboratoire mobile d'analyse trop tôt parti en fumée. Merci enfin aux différents stagiaires: Romain, Bénédicte, Guillaume et Gaëlle avec qui j'ai travaillé durant cette thèse et aux membres du projet Teramobile: Miguel, Holger, Stelios…Résumé en français : Les aérosols sont une composante essentielle de la pollution urbaine et de la physico-chimie de l’atmosphère. Il est primordial de disposer de cartographies 3D de leur concentration par méthode lidar. Une méthode originale, à une longueur d’onde, a été développée. Elle est basée sur l’impaction et l’étude de filtres permettant d’obtenir des informations complémentaires sur la distribution de taille des aérosols et sur leur composition. Les résultats, obtenus dans l’UV montrent que la distribution a un mode pour les petites tailles (~100 nm) et un mode pour les particules plus grosses (~1 µm). Notre lidar a aussi permis de mesurer la concentration en aérosols, l’évolution et la stratification de la couche limite. Mais cette méthode reste lourde à cause de l’étude des filtres et utilise comme hypothèse forte que l’atmosphère est homogène verticalement. Pour distinguer entre les modes des particules et obtenir un diagnostique « tout-optique », nous avons étendu dans l’IR, plus sensible aux aérosols de la taille du micron, le système lidar UV existant, plus sensible aux petites tailles. Cette extension est basée sur des oscillateurs paramétriques optiques (OPO). Les différents cristaux susceptibles de produire efficacement de l’IR moyen ont été testés. Ces cristaux sont le KTiOPO , le KTiAsO et4 4 le KNbO . Puis, un de ces OPO a été implanté dans notre système lidar. Les mesures lidar préliminaires de3 concentration dans l’IR, ont été obtenues pour des gouttelettes d’eau lors d’un épisode de brume. Parallèlement aux systèmes lidar linéaires précédents, un projet de lidar non-linéaire (projet Teramobile), a vu le jour. Une source de lumière blanche provenant des filaments, générés dans l’air lors de la propagation d’un faisceau laser térawatt, est utilisée pour faire du lidar aérosols multispectral. Avec cette source allant de l’UV à l’IR moyen, des mesures de concentration en aérosols seront possibles sans aucune hypothèse a priori contrairement aux méthodes précédentes. Titre en anglais : Linear and non-linear lidar in the mid-infrared. Résumé en anglais : The aerosols are an essential component of the urban pollution and of physico-chemistry of the atmosphere. It’s of the first interest to dispose of three-dimensions concentration maps with lidar method. An original method, with one wavelength, has been developed. It’s based on the impacting and study of filters and their composition. In particular, the distribution is bimodal with one mode at 20 nm and the other one around 1 µm. With our lidar, we have measured the aerosol concentration, the evolution and the stratification of the boundary layer. But, this method is heavy because of the filters study, and use as a strong hypothesis that the atmsophere is homogeneous vertically. To distinguish between the modes of the distribution and obtain an “all-optical” diagnostic, we have extend in the infrared, more sensitive to micrometer sized aerosols, the existing UV lidar system, more sensitive to the small sizes. This extension is based on optical parametric oscillators (OPO). The different crystals, capable of producing efficiently mid-infrared wavelengths, have been tested. These crystals are the KTiOPO (KTP), the KTiAsO4 4 (KTA) and the KNbO . After that, one of these OPO has been implemented in our lidar system. Preliminary3 infrared lidar concentration measurements have been obtained for water droplets during a haze episode. Concurrently to the preceding linear lidar systems, a non-linear lidar project (Teramobile project) is born. A white light source, due to generated filaments in the air during terawatt laser beam propagation, is used to do multispectral aerosol lidar. With this source, from UV to mid-IR, aerosol concentration measurements will be possible without any a priori hypothesis, contrary to the preceding methods. Discipline: Physique Mots clés : lidar, OPO, infrarouge, aérosols, KTP, KTA, KNbO , Teramobile, filament.3 Adresse du laboratoire: Laboratoire de Spectrométrie Ionique et moléculaire (UMR 5579 CNRS / UCB Lyon I) Domaine Scientifique de la Doua - Université Claude Bernard Lyon I Bâtiment Alfred Kastler 43, bd du 11 Novembre 1918 69622 VILLEURBANNETable des matières INTRODUCTION............................................................................................................................................................. 1 CHAPITRE I : MÉTHODES LIDAR.......................... 4 I. L’ATMOSPHÈRE........................................................................................................................................................ 4 II. DIFFUSION DE LA LUMIÈRE PAR LES AÉROSOLS ET LES GAZ..................... 5 A.DIFFUSION DE LA LUMIÈRE PAR UNE PARTICULE QUELCONQUE......................................................................... 5 B. LA THÉORIE DE MIE................................................................................... 7 C. DIFFUSION RAYLEIGH............... 9 D.DIFFUSION DE LA LUMIÈRE PAR DES PARTICULES FRACTALES.......... 11 E. COEFFICIENTS D’EXTINCTION ET DE RÉTRODIFFUSION ...................................................................................... 12 III. PRINCIPE DU LIDAR........................................................................... 13 A.L’ÉQUATION LIDAR.................................................................................. 13 B. INVERSION DE L’ÉQUATION LIDAR ........................................................ 14 1. Approximation de l’atmosphère homogène par zone..................15 2. Méthode d’inversion de Klett...........................................................................................15 IV. MESURE DE CONCENTRATION D’AÉROSOLS PAR LIDAR : LIDAR MULTISPECTRAL... 19 A.MÉTHODE DES DISTRIBUTIONS PRÉDÉFINIES........................................................................................................ 19 ,B. MÉTHODE UTILISANT DE NOMBREUSES LONGUEURS D’ONDE.......... 23 CHAPITRE II : CAMPAGNE DE MESURE LIDAR DES AÉROSOLS DANS L’ULTRAVIOLET ... 27 I. MÉTHODE UTILISANT UN LIDAR MONO-FRÉQUENCE COUPLÉ À LA MICRO-ANALYSE DE FILTRES IMPACTÉS.................................................................................................................................................. 28 II. DISPOSITIF EXPÉRIMENTAL.......................... 32 A.LE LASER TITANE:SAPHIR...................................................................................................................................... 32 B. LE SYSTÈME LIDAR.................. 33 III. RÉSULTATS DES MESURES SUR LES AÉROSOLS À 399 nm............................................................ 34 A.EXEMPLE D’UN PROFIL DE CONCENTRATION OBTENU DURANT LA CAMPAGNE ELO..................................... 34 B. EVOLUTION TEMPORELLE DE LA CONCENTRATION EN AÉROSOLS.... 35 C. DÉTERMINATION DE LA HAUTEUR DE LA COUCHE LIMITE................................................. 39 D.VERS UN LIDAR MULTISPECTRAL UV-IR.............................................................................. 40 CHAPITRE III : OSCILLATEURS ET AMPLIFICATEURS PARAMÉTRIQUES OPTIQUES (OPO, OPA)...................................................................................................................................................